华东理工大学化工学院教授李春忠、江宏亮和化学与分子工程学院教授练成合作，提出了路易斯碱配体调控催化界面的策略，揭示了路易斯碱配体对二氧化碳（CO2）电解的促进机制，提供了双电层中电解液组分相互作用的全新见解，为理解复杂的电化学界面组织提供了新视角。相关成果发表于《国家科学评论》。
电催化过程中，电催化剂与电解液界面处会形成一个特殊的限域空间，即界面微环境。在界面微环境施加电场后，会发生复杂的电子转移、质子传递和物质扩散过程。理解界面结构及其可能的动态时空相互作用，对于提高电化学性能至关重要。
研究团队提出了路易斯碱配体分子调控电极-电解液界面双电层的策略，将微量乙二胺四乙酸分子及其类似配体作为电解液添加剂，并利用原位红外及从头算分子动力学计算揭示了乙二胺四乙酸配体在电化学界面处的动态变化及其在CO2还原中的作用机制。结果显示，路易斯碱配体通过路易斯酸碱相互作用，重构了阳离子溶剂化壳层，并通过形成氢键破坏层重塑了界面氢键网络。值得一提的是，该策略可进一步拓展至已商用的催化剂中。
基于从头算分子动力学的氢有关的电催化过程计算。图片来源于《国家科学评论》
相关论文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwae218
