近日，华东理工大学材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在国际知名学术期刊《德国应用化学》发表研究论文，在线报道了新型钙钛矿半导体材料涉及及其在X射线探测应用中的研究成果。
有机-无机杂化钙钛矿材料因其可调的结构和带隙、优异的光电性质以及简便的制造工艺，被认为是最具发展潜力的新型半导体材料之一。这类材料通常由无机金属卤化物骨架与有机功能分子按特定堆叠方式构成，其中无机骨架提供了载流子输运功能，而有机分子则主要作为绝缘的间隔层，起到稳定晶体结构的作用。将电活性功能分子应用于钙钛矿晶体结构有望显著提升材料的光电性质，但有机分子排列方式对电荷传输的影响机制尚未明晰，这对深入理解并开发高性能的钙钛矿材料带来了挑战。
研究团队将分子有序度的概念应用于钙钛矿材料（图1），通过对萘基及喹啉基分子配位位点的精确调控，设计合成了一系列分子有序度可控的新型一维钙钛矿半导体材料，即1-萘胺铅碘（1-NAPI3）、5-氨基异喹啉铅碘（5-AIQPI4），8-氨基异喹啉铅碘（8-AIQPI4）和5-氨基喹啉铅碘（5-AQPI4）。其中，1-NAPI3拥有3个旋转运动和8个旋转状态的最低有序度，而5-AQPI4仅具有1个旋转运动和2个旋转状态的最高有序度。
图片说明：华理研究团队提出的钙钛矿分子有序度概念
研究团队发现，有机分子结构有序的5-AQPI4的载流子迁移率-寿命积比无序的1-NAPI3提升了接近一个数量级，证实了分子有序提高低维钙钛矿电荷输运性能的新机制。借助空间电荷限域电流测试、飞行时间等电学表征及第一性原理计算，发现了5-AQPI4晶体[011]取向上阳离子间具有强烈的π-π堆叠，形成了高效的电荷载流子传输通道，同时有序分子抑制了离子迁移行为，解耦了电荷载流子和离子的传输。基于上述传输特点，研究团队将5-AQPI4晶体构建的[011]取向探测器件用于X射线探测应用，在5000 V cm-1的高工作电场下稳定工作，并实现了8.25×105μC Gyair-1cm-2的灵敏度和低至1.15 nGyair s-1的探测极限。上述工作为探索新型低维钙钛矿半导体材料、进一步协同提高钙钛矿材料在X射线探测应用中的性能和稳定性提供了新思路。
该研究工作以华东理工大学为唯一通讯单位。华东理工大学材料科学与工程学院侯宇教授、杨化桂教授和杨双教授为本论文的通讯作者，硕士研究生曾思涵为本论文的第一作者。研究工作得到国家自然科学基金、上海市基础研究特区等项目的资助。
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202506973
